蘇州大學黃小青教授Nat. Commun.: CeO2納米線負載銠單原子催化劑轉化制含氧有機化合物

(CH₄)是化工生產(CH₃OH)和其它高附加值化學品最有吸引力的原料之一，但傳統工藝中CH₄通過合成氣(H₂和CO)間接轉化為CH₃OH反應是一個需要在高溫條件下進行的耗能過程。因此，在化學工業中，將CH₄直接轉化為CH₃OH (DMC)被認為是一種“夢幻反應”，幾十年來一直是研究的熱點。盡管目前催化劑和工業研究已取得了巨大進展，但因為在溫和條件下CH₄中的C-H鍵的選擇性活化非常棘手，導致DMC制備含氧有機化合物仍然具有極大的挑戰性。

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貴金屬基單原子催化劑(SACs)因其具有大表面原子比、低金屬中心配位環境和強金屬-載體相互作用而成為非均相催化領域的一個新前沿。在本文中，蘇州大學黃小青教授、徐勇副研究員聯合上海交通大學鄔劍波特別研究員等課題組采用簡單的水熱法在CeO₂納米線上成功合成出Rh基SACs (SAs Rh-CeO₂ NWs)，結果表明，在50℃ H₂O₂存在的條件下，SAs Rh-CeO₂-NWs可作為DMC制備含氧化合物的催化劑。與以往的工作不同，該工作揭示了錨定Rh-SAs的載體CeO₂-NWs參與了自由基的形成，從而進一步增強了DMC催化活性，含氧化合物的總收率和選擇性分別達到1231.7mmolg_Rh^?1h^?1和93.9%，優于文獻報道的其它催化劑。通過原位表征和理論計算表明，CeO₂納米晶載體在?OOH和?OH自由基的形成中起著重要作用；SAs Rh-CeO₂-NWs能選擇性地活化CH₄至?CH₃，進一步與?OOH和?OH自由基結合形成CH₃OH和CH₃OOH。